Njegov vzdevek je bil Profesor in bil je zadnji še živeči član brazilske reprezentance, ki je leta 1958 osvojila svoj prvi naslov svetovnega prvaka. Njegov soigralec Pele je umrl decembra 2022.

Mario Zagallo, ki je igral za Flamengo in Botafogo, se je iz amaterskega nogometa povzpel v petdesetih letih prejšnjega stoletja, bil je igralec na levem krilu z izvrstno tehniko, napadalno žilico, a tudi čvrstostjo pri obrambnih nalogah.

Reprezentančni debi je doživel šele pri 26 letih, na koncu pa za izbrano vrsto zbral 37 nastopov. Svetovni prvak je bil še leta 1962, ko je odigral prav vse minute za reprezentanco, ki je takrat (ob Pelejevih težavah s poškodbo) igrala po navdihu Garrinche.

Leta 1970 prvak kot selektor
Po upokojitvi se je odločil za trenersko pot in že leta 1970 kot selektor Brazilce pripeljal do novega naslova na svetovnem prvenstvu. Trenersko je deloval predvsem v domovini, kjer je večkrat vodil tudi izbrano vrsto, v tujini pa se je preizkusil v Kuvajtu, Savdski Arabiji in Združenih arabskih emiratih.

Slednje je popeljal na svetovno prvenstvo 1990, leta 1994 pa je bil v brazilski reprezentanci tehnični direktor in se v tej vlogi veselil novega naslova svetovnega prvaka. Leta 1997 je postal še južnoameriški prvak z Brazilci.